|作者：盧曉同1 常 宏1,2,?

(1 中國科學(xué)院國家授時(shí)中心 中科院時(shí)間頻率基準(zhǔn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)

(2 中國科學(xué)院大學(xué)天文與空間科學(xué)學(xué)院）

本文選自《物理》2022年第2期

摘要 基于冷原子氣體的時(shí)頻測(cè)量在近20年里快速發(fā)展，引起了人們的廣泛關(guān)注，其典型代表是基于大量中性原子的光晶格原子鐘。利用超穩(wěn)鐘激光同時(shí)探測(cè)囚禁在光晶格里成千上萬個(gè)冷原子的鐘躍遷信號(hào)，光晶格原子鐘已實(shí)現(xiàn)10-18量級(jí)的頻率準(zhǔn)確度和10-17量級(jí)的秒級(jí)穩(wěn)定度，大幅度提高了時(shí)頻測(cè)量的精度。文章概述了光晶格原子鐘的發(fā)展歷史、工作原理、性能評(píng)估及應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞 光晶格原子鐘，時(shí)頻測(cè)量，超冷原子，激光冷卻與俘獲

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引言

1985年，朱棣文組利用6束激光形成的“光學(xué)黏團(tuán)”實(shí)現(xiàn)了原子的激光冷卻與俘獲，由此開啟了冷原子物理實(shí)驗(yàn)的大門[1]。此后，利用激光冷卻原子的技術(shù)不斷更新，基于冷原子的應(yīng)用領(lǐng)域也不斷擴(kuò)展，其中基于冷原子的光晶格原子鐘近年來的發(fā)展尤為矚目。原子的“冷”與“熱”反應(yīng)了在熱平衡狀態(tài)下原子氣體平均運(yùn)動(dòng)速度的慢與快，而原子運(yùn)動(dòng)快慢是影響頻率測(cè)量精度的重要因素(導(dǎo)致多普勒頻移并限制鐘信號(hào)探測(cè)時(shí)間)。因此，冷原子技術(shù)的一個(gè)重要應(yīng)用領(lǐng)域就是基于原子鐘技術(shù)的時(shí)頻測(cè)量。

1967年，國際計(jì)量局將時(shí)間的基本單位“秒”定義為：位于海平面上的133Cs原子基態(tài)的兩個(gè)超精細(xì)能級(jí)在零磁場(chǎng)中躍遷振蕩9192631770次所持續(xù)的時(shí)間為一個(gè)原子時(shí)秒。當(dāng)時(shí)，時(shí)間的復(fù)現(xiàn)裝置為基于熱原子束的原子微波鐘[2]，其準(zhǔn)確度為10-12(相當(dāng)于3萬年誤差1 s)，原子與微波場(chǎng)相干耦合的時(shí)間在毫秒量級(jí)。在冷原子技術(shù)誕生后，法國巴黎天文臺(tái)于1991年實(shí)現(xiàn)了銫噴泉微波鐘[3]，并將原子與微波場(chǎng)相干耦合的時(shí)間提高了將近3個(gè)數(shù)量級(jí)。經(jīng)過多年的發(fā)展，銫原子噴泉鐘實(shí)現(xiàn)了1.1×10-16的時(shí)間測(cè)量精度(相當(dāng)于3000萬年誤差1 s)[4]。

測(cè)量精度可以表示為Δν/ν0，其中Δν為頻率測(cè)量的不確定度，ν0為原子鐘躍遷的頻率。因此，減小Δν或提升ν0均可以提高時(shí)頻測(cè)量的準(zhǔn)確度。光的頻率比微波高出5個(gè)數(shù)量級(jí)以上，因此考慮Δν不變的情況下，基于光頻躍遷的光鐘可以將頻率測(cè)量的準(zhǔn)確度提升5個(gè)數(shù)量級(jí)。這就好比測(cè)量長度時(shí)，一把最小刻度為1 mm的尺子可以比最小刻度為10 m的尺子測(cè)得更準(zhǔn)確。光鐘可分為基于單個(gè)離子的離子光鐘和基于中性冷原子氣體的光晶格原子鐘。前者用離子阱囚禁單個(gè)離子，后者則采用激光形成的駐波場(chǎng)(即光晶格)囚禁中性原子。離子光鐘的系統(tǒng)頻移小，具有很高的頻率準(zhǔn)確度，經(jīng)過多年的發(fā)展已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了9.4×10-19的系統(tǒng)頻率準(zhǔn)確度(相當(dāng)于337億年誤差1 s)[5]。然而在探測(cè)單個(gè)粒子躍遷幾率的時(shí)候，處于量子疊加態(tài)的原子的波函數(shù)會(huì)隨機(jī)坍縮到基態(tài)或激發(fā)態(tài)上，最終導(dǎo)致無法準(zhǔn)確地探測(cè)到單個(gè)粒子的躍遷幾率——量子投影噪聲(QPN)[6]。參與鐘躍遷的粒子數(shù)越多，則QPN越小。這就意味著基于單個(gè)離子的光鐘會(huì)受到很強(qiáng)烈的QPN的影響而無法獲得很高的頻率穩(wěn)定度(秒級(jí)穩(wěn)定度通常在10-15量級(jí))[5]。而穩(wěn)定度直接決定了鐘輸出頻率的穩(wěn)定性和有限時(shí)間內(nèi)可獲得的頻率測(cè)量精度。

基于大量中性冷原子氣體的光晶格原子鐘則直接將QPN降低近2個(gè)量級(jí)(較單離子光鐘)，目前已實(shí)現(xiàn)10-17量級(jí)[7]的秒級(jí)穩(wěn)定度和1.4×10-18的系統(tǒng)不確定度(穩(wěn)定度經(jīng)過105 s的積分時(shí)間達(dá)到了3.2×10-19)[8]。隨著超穩(wěn)鐘激光技術(shù)和人們對(duì)光頻移研究的進(jìn)展，光晶格原子鐘在近20年發(fā)展迅速，已經(jīng)成為時(shí)頻領(lǐng)域最前沿的研究方向并在諸多前沿基礎(chǔ)研究和工程技術(shù)領(lǐng)域得到應(yīng)用。

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光晶格原子鐘的發(fā)展

2003年，日本東京大學(xué)H.Katori教授最早提出了基于禁戒躍遷和“魔術(shù)波長”的光晶格原子鐘[9]，于2005年率先實(shí)現(xiàn)世界上第一臺(tái)光晶格原子鐘——87Sr光晶格原子鐘，并測(cè)量了鐘躍遷的絕對(duì)頻率[10]。2006年，美國天體物理聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室(JILA)的葉軍組[11]和法國巴黎天文臺(tái)(LNE-SYRTE)的實(shí)驗(yàn)組也分別實(shí)現(xiàn)了87Sr光晶格原子鐘[12]，兩個(gè)鐘躍遷絕對(duì)頻率測(cè)量結(jié)果一致。然而，他們對(duì)87Sr鐘躍遷絕對(duì)頻率的測(cè)量結(jié)果卻與H. Katori組第一次測(cè)量的結(jié)果不一致(差異超出了其預(yù)估測(cè)量誤差的5倍)，這對(duì)光晶格原子鐘的復(fù)現(xiàn)性帶來了挑戰(zhàn)。為了解決上述測(cè)量結(jié)果的不一致性，2006年，H. Katori教授改進(jìn)了他們的光晶格原子鐘[13]，包括利用自旋極化提高信噪比并減小密度頻移；利用平均對(duì)稱塞曼子能級(jí)鐘躍遷頻率的方式消除一階塞曼頻移和晶格光張量斯塔克頻移；優(yōu)化了絕對(duì)頻率測(cè)量過程中用到的儀器和溯源國際原子時(shí)的技術(shù)。裝置改進(jìn)后的87Sr鐘躍遷絕對(duì)頻率測(cè)量結(jié)果與其他研究組測(cè)量結(jié)果相符合，其用到的部分技術(shù)仍舊是目前光晶格原子鐘采用的標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)。隨后越來越多的研究組加入到光晶格原子鐘的研究中，光晶格原子鐘不斷取得突破性進(jìn)展。

2008年，葉軍組將87Sr光晶格原子鐘的系統(tǒng)不確定度減小至1.5×10-16，超越了當(dāng)時(shí)準(zhǔn)確度最高的微波鐘[14]。2013年，美國國家標(biāo)準(zhǔn)局(NIST)的研究組將171Yb光晶格原子鐘頻率穩(wěn)定度提升到3.2×10-16

的穩(wěn)定度，經(jīng)過7小時(shí)的時(shí)間平均穩(wěn)定度達(dá)到了1.6×10-18，率先將光晶格原子鐘的穩(wěn)定度提升至10-18量級(jí)[15]。2014年，葉軍組構(gòu)建了腔增益的87Sr光晶格原子鐘，實(shí)現(xiàn)了6.4×10-18系統(tǒng)不確定度，成為當(dāng)時(shí)性能最好的原子鐘[16]。次年，他們將87Sr黑體輻射頻移動(dòng)力學(xué)修正系數(shù)的精度提升了2倍，并更加精細(xì)地調(diào)節(jié)晶格光的波長使其工作在“魔術(shù)波長”上，將87Sr光晶格原子鐘的系統(tǒng)不確定度降低至2×10-18，并將穩(wěn)定度提升至2.2×10-16

[17]。2015年，H. Katori組實(shí)現(xiàn)了“冷光鐘”，他們通過移動(dòng)光晶格技術(shù)將原子移動(dòng)到溫度被控制在95 K的小腔中進(jìn)行鐘躍遷探測(cè)[18]，將黑體輻射頻移導(dǎo)致的不確定度降低至9×10-19。2016年，NIST的研究組利用兩團(tuán)原子交替采樣同一種激光的頻率噪聲，實(shí)現(xiàn)了無Dick效應(yīng)的“零死亡時(shí)間”(ZDT)光晶格原子鐘[19]。ZDT鐘實(shí)現(xiàn)了6×10-17

的頻率穩(wěn)定度，非常接近其系統(tǒng)對(duì)應(yīng)的QPN極限。2017年，NIST的研究組提出了基于熱模型(模型誤差導(dǎo)致的不確定度約為3×10-19)的“運(yùn)行魔術(shù)波長”技術(shù)來消除晶格光導(dǎo)致的系統(tǒng)頻移[20]，其利用高階斯塔克頻移在一定條件下可與一階斯塔克頻移相抵消的特點(diǎn)，將晶格光導(dǎo)致的系統(tǒng)不確定度降低至10-19量級(jí)。同年，葉軍組實(shí)現(xiàn)了費(fèi)米簡并的三維光晶格原子鐘，將光晶格原子鐘的測(cè)量精度提升至5×10-19 [21]。2018年，H. Katori教授提出的“魔術(shù)運(yùn)行條件”技術(shù)可以比熱模型更精確地評(píng)估晶格光導(dǎo)致的系統(tǒng)頻移[22]，并指出在特定參數(shù)下可以將晶格光交流斯塔克頻移導(dǎo)致的系統(tǒng)不確定度降低至2×10-19。同年，NIST的研究組構(gòu)建了輻射屏蔽腔使原子處在一個(gè)溫度均勻的熱輻射環(huán)境中[8]，將171Yb光晶格原子鐘的系統(tǒng)不確定度降低至1.4×10-18，并實(shí)現(xiàn)了3.2×10-19@105 s的長期頻率穩(wěn)定度，是當(dāng)前系統(tǒng)準(zhǔn)確度和長期穩(wěn)定度最高的光晶格原子鐘。2019年，葉軍組與德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院(PTB)合作實(shí)現(xiàn)了基于超低溫(124 K)單晶硅超穩(wěn)光學(xué)腔的超穩(wěn)鐘激光，并將87Sr光晶格原子鐘的穩(wěn)定度提升至4.8×10-17

[7]。

國內(nèi)光晶格原子鐘的研究起步相對(duì)較晚且研究基礎(chǔ)薄弱，但近年來我國的光晶格原子鐘得到了快速的發(fā)展，并取得了一定的成績。2015年，中國計(jì)量科學(xué)研究院在國內(nèi)首次實(shí)現(xiàn)了87Sr光晶格原子鐘[23]，其系統(tǒng)不確定度為2.3×10-16；2017年，中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所實(shí)現(xiàn)了171Yb光晶格原子鐘的閉環(huán)運(yùn)行[24]；2017年，中國科學(xué)院國家授時(shí)中心完成了87Sr光晶格原子鐘的閉環(huán)運(yùn)行[25]；同年，華東師范大學(xué)測(cè)量了171Yb光晶格原子鐘的絕對(duì)頻率，該光鐘的系統(tǒng)不確定度為1.7×10-16 [26]；2020年，中國科學(xué)院國家授時(shí)中心將87Sr光晶格原子鐘的穩(wěn)定度提升至9×10-18 [27]，同年實(shí)現(xiàn)的雙激發(fā)譜鍶光鐘可將系統(tǒng)的穩(wěn)定度提升1.4倍[28]；2021年，中國計(jì)量科學(xué)研究院將87Sr光晶格原子鐘的系統(tǒng)不確定度提升至2.9×10-17，并將躍遷的絕對(duì)頻率的測(cè)量精度提升至3.1×10-16 [29]。

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光晶格原子鐘的實(shí)現(xiàn)

在光晶格原子鐘里，為了獲得足夠窄的鐘躍遷譜線并盡可能地減小電磁場(chǎng)對(duì)鐘躍遷頻率的影響，通常選用角動(dòng)量J為0(0—0躍遷)的電偶極禁戒躍遷作為鐘躍遷(這類躍遷的上能級(jí)自然線寬通常在mHz量級(jí))。這種禁戒躍遷通常存在于堿土金屬(如Sr)或類堿土金屬(如Yb)中。而87Sr和171Yb光晶格原子鐘是目前研究最多的兩種光晶格原子鐘，本文主要以87Sr光晶格原子鐘為例簡要說明光晶格原子鐘的實(shí)現(xiàn)。

光晶格原子鐘主要由三個(gè)部分構(gòu)成：基于冷原子氣體的量子參考體系，超穩(wěn)的光學(xué)本地振蕩器(超穩(wěn)鐘激光)和飛秒光學(xué)頻率梳。光晶格原子鐘的工作原理是：將超穩(wěn)鐘激光的頻率鎖定在量子參考體系的鐘躍遷頻率處，使得短期穩(wěn)定度很好的鐘激光具備優(yōu)異的長期穩(wěn)定度，并利用飛秒光學(xué)頻率梳測(cè)量超穩(wěn)鐘激光的頻率并將光學(xué)超穩(wěn)信號(hào)無失真地傳遞到人們常用的微波(或射頻)波段。

3.1 量子參考體系的制備

87Sr冷原子量子參考體系的制備過程通常包括鍶熱原子氣體預(yù)冷(塞曼減速)，基于磁光阱的兩級(jí)多普勒冷卻，光晶格裝載和基于光抽運(yùn)的態(tài)制備[30]。87Sr相關(guān)的躍遷如圖1(a)所示，其中

用于塞曼減速、一級(jí)冷卻和熒光探測(cè)；

用于二級(jí)(窄線寬)冷卻；

679 nm和

的躍遷用于將布居到

和

態(tài)的原子重新抽運(yùn)到

態(tài)上；

為鐘躍遷。整個(gè)量子參考體系的制備過程均在高真空的裝置中進(jìn)行(內(nèi)部壓強(qiáng)小于10-8 Pa)，以減少原子與其他粒子碰撞而發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，并增加磁光阱俘獲的原子數(shù)和俘獲原子的時(shí)間，如圖1(b)和(c)所示。

圖1 87Sr 光晶格原子鐘能級(jí)與裝置圖 (a)87Sr光晶格原子鐘常用到的躍遷能級(jí)簡圖；(b)中國科學(xué)院國家授時(shí)中心87Sr光晶格原子鐘裝置實(shí)物圖；(c)用于量子參考體系制備及鐘躍遷探測(cè)的真空裝置原理圖

鍶原子爐中固體的鍶原子通常被加熱到約800 K以獲得足夠的蒸氣壓，此時(shí)原子的最可幾速率約500 m/s。由于磁光阱能俘獲的最大原子速度一般在50 m/s左右，原子爐噴出的鍶熱原子氣體很難被磁光阱直接俘獲。因此在到達(dá)磁光阱之前需要利用塞曼減速器對(duì)原子進(jìn)行初級(jí)減速，以大幅度增加低速原子的數(shù)目。經(jīng)過塞曼減速后的原子將被由461 nm的光形成的磁光阱(藍(lán)MOT，461 nm的光是藍(lán)色的)俘獲并進(jìn)行進(jìn)一步的多普勒冷卻。藍(lán)MOT只能將原子冷卻到1 mK左右，受限于該躍遷上能級(jí)自然線寬(約32 MHz)，而光晶格的阱深通常為幾十μK。因此一級(jí)冷卻后只有極少的原子可被光晶格俘獲，需對(duì)原子進(jìn)行二級(jí)冷卻以增加光晶格裝載的原子數(shù)。在藍(lán)MOT結(jié)束的瞬間，將藍(lán)MOT的光關(guān)斷并切換成689 nm的光(紅MOT)。該躍遷為自旋量子數(shù)變化為1的弱電偶極躍遷，其上能級(jí)的自然線寬僅為7.5 kHz。這種基于窄線寬躍遷的磁光阱使得紅MOT的冷卻極限可以突破多普勒冷卻的極限，受限于光子反沖極限(230 nK)。為了增加光晶格俘獲的原子數(shù)并盡可能減少量子參考體系的制備時(shí)間，我們通常將原子冷卻到幾個(gè) μK。圖2給出87Sr光晶格原子鐘藍(lán)MOT與紅MOT結(jié)束時(shí)的熒光圖像(偽彩色)。紅MOT原子團(tuán)的形狀與冷卻光相對(duì)于躍遷共振頻率的負(fù)失諧量相關(guān)。當(dāng)失諧變大時(shí)，冷卻光的散射力變小，重力導(dǎo)致原子團(tuán)的形狀發(fā)生改變。

圖2 87Sr光晶格原子鐘藍(lán)MOT與紅MOT結(jié)束時(shí)的熒光圖像 (a)藍(lán)MOT的熒光圖像；(b)紅MOT的熒光圖像。(b)圖對(duì)應(yīng)冷卻光頻率相對(duì)于 |1S0 ,mF = 9/2> → |3P1,mF = 11/2> 負(fù)失諧約160 kHz的圖像，此時(shí)散射力比重力高出一個(gè)量級(jí)，冷原子團(tuán)呈“橢球型”

光晶格裝載即將經(jīng)過二級(jí)冷卻的原子囚禁在線偏振晶格光及其反射光形成的駐波場(chǎng)中，如圖3(a)所示。當(dāng)原子吸收光子的反沖頻率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于晶格的囚禁頻率時(shí)，光子的反沖動(dòng)量將被整個(gè)光晶格吸收，此時(shí)稱原子處在Lamb—Dicke區(qū)域[31]。處于Lamb—Dicke區(qū)域的原子可以實(shí)現(xiàn)無反沖頻移和無多普勒頻移的鐘躍遷探測(cè)，是光晶格原子鐘進(jìn)行高精度時(shí)頻測(cè)量的基礎(chǔ)。對(duì)于87Sr原子，晶格光的波長約為813.42 nm，此時(shí)鐘躍遷上能級(jí)

和下能級(jí)

將受到相同的光頻移[9]，即所謂的“魔術(shù)波長”，如圖3(b)所示?！澳g(shù)波長”消除了晶格光一階斯塔克頻移，使光晶格原子鐘的準(zhǔn)確度具備了進(jìn)入10-18量級(jí)的可能，是光晶格原子鐘最為關(guān)鍵的技術(shù)。晶格光在整個(gè)鐘運(yùn)行過程保持常開且其束腰與紅MOT的中心重合，以盡可能多的裝載原子，如圖3(c)所示。待原子在晶格中穩(wěn)定后，利用磁場(chǎng)補(bǔ)償線圈使得晶格附近存在一個(gè)沿晶格光偏振方向的磁場(chǎng)(約50 mG)并將其他方向的磁場(chǎng)補(bǔ)償至零(定義一個(gè)沿晶格光偏振方向的磁場(chǎng)量子化軸)。通過一束沿量子化軸入射的左(右)旋圓偏振光可將原子光抽運(yùn)到mF=-9/2 (mF=+9/2)的態(tài)上。由于處于不同塞曼子能級(jí)的原子與鐘激光的耦合強(qiáng)度不一致，因此原子態(tài)制備過程增加了鐘躍遷譜線的最大激發(fā)率，提高了鐘躍遷譜線的信噪比進(jìn)而提升光晶格原子鐘的穩(wěn)定度。此外，該過程還壓制了原子間的相互作用，提高了光晶格原子鐘的準(zhǔn)確度。

圖3 光晶格原理及熒光探測(cè)圖 (a)一維光晶格原理圖。原子被囚禁在一維光晶格“圓餅”狀的勢(shì)阱里面；(b)工作在“魔術(shù)波長”的晶格光使鐘躍遷上能級(jí)與下能級(jí)感受到相同的光頻移，其中ΔvL表示晶格光導(dǎo)致的光頻移；(c)在二級(jí)冷卻結(jié)束25 ms后原子空間分布的熒光成像。上面體積小的部分為被晶格俘獲的原子，下面體積大的部分為沒有被晶格俘獲而做自由落體的原子，下落過程中原子團(tuán)體積根據(jù)其初始溫度(速度)向外擴(kuò)散

3.2 鐘躍遷探測(cè)和光晶格原子鐘閉環(huán)運(yùn)行

實(shí)現(xiàn)了量子參考體系的制備后，利用相位穩(wěn)定在超穩(wěn)光學(xué)腔的鐘激光可相干探測(cè)晶格中大量原子的鐘躍遷信號(hào)。鐘躍遷幾率探測(cè)采用“電子擱置”法[32]，即在鐘激光與原子相互作用后，先利用461 nm的光探測(cè)并清空留在基態(tài)的原子數(shù)Ng；然后將激發(fā)態(tài)的原子重抽運(yùn)回基態(tài)，并再次利用461 nm的光探測(cè)激發(fā)態(tài)的粒子數(shù)Ne，鐘躍遷歸一化激發(fā)率可表示為Psr=Ne/(Ng+Ne)。該技術(shù)壓制了鐘運(yùn)行期間總原子數(shù)變化對(duì)激發(fā)率的影響，極大地提升了光晶格原子鐘的性能。通過探測(cè)鐘激光頻率失諧與歸一化鐘躍遷幾率的關(guān)系可以獲得鐘躍遷譜線。圖4(a)和(b)展示了邊帶可分辨的鐘躍遷譜線，從中可獲得原子溫度和晶格阱深等關(guān)鍵信息。鐘躍遷譜線的線寬δ直接影響光晶格原子鐘的穩(wěn)定度，主要由鐘激光與原子的作用時(shí)間決定。鐘激光的作用時(shí)間越長，鐘躍遷譜線的線寬便越窄，則鐘的穩(wěn)定度越高。當(dāng)然，真實(shí)的情況下，由鐘激光噪聲和晶格光拉曼散射等效應(yīng)導(dǎo)致的退相干限制了鐘激光相干操控原子的時(shí)間(超出相干時(shí)間則無法準(zhǔn)確地從鐘躍遷探測(cè)中提取鐘激光與鐘躍遷的頻率或相位差異)[33, 34]。

圖4 鐘躍遷譜線探測(cè) (a)原子在Lamb—Dicke區(qū)域中的躍遷行為。其中n和n′分別表示處于基態(tài)和激發(fā)態(tài)的原子的外態(tài)量子數(shù)，vz為沿晶格光入射方向的囚禁頻率。外態(tài)躍遷與內(nèi)態(tài)躍遷可同時(shí)發(fā)生，但其躍遷頻率與載波躍遷相差約vz；(b)邊帶可分辨的鐘躍遷譜線。紅邊帶對(duì)應(yīng)外態(tài)量子數(shù)變化-1的躍遷，藍(lán)邊帶則對(duì)應(yīng)+1，載波躍遷外態(tài)量子數(shù)不發(fā)生變化。插圖為赫茲量級(jí)的鐘躍遷自旋極化譜

超穩(wěn)鐘激光的頻率鎖定到量子參考體系的鐘躍遷頻率的過程即實(shí)現(xiàn)光晶格原子鐘閉環(huán)運(yùn)行。閉環(huán)運(yùn)行時(shí)，超穩(wěn)鐘激光的輸出就是光鐘的光頻輸出信號(hào)，該信號(hào)可通過飛秒光學(xué)頻率梳下轉(zhuǎn)換到微波頻(或射頻)段。運(yùn)行時(shí)，鐘激光頻率與量子參考體系鐘躍遷頻率的偏差通過方波調(diào)制(鐘激光的頻率)、方波解調(diào)的方式獲得。通過探測(cè)偏離鐘躍遷中心頻率+δ/2和-δ/2處的躍遷幾率可獲得鐘激光的頻率偏差。其原理是當(dāng)鐘激光的頻率與鐘躍遷頻率一致時(shí)，對(duì)稱的頻率失諧處將獲得一致的躍遷幾率，反之則存在偏差。在實(shí)際運(yùn)行過程中，雜散的電磁場(chǎng)會(huì)導(dǎo)致能級(jí)劈裂和頻移。因此，光晶格原子鐘通過平均對(duì)稱塞曼子能級(jí)躍遷頻率的方式來消除一階塞曼頻移。以87Sr為例，鐘激光的頻率被交替鎖定到

和

的躍遷頻率上，并將它們的平均值作為鐘激光的輸出頻率。該技術(shù)雖然將鐘反饋時(shí)間增加了一倍，降低了光晶格原子鐘的穩(wěn)定度，卻極大地提高了光晶格原子鐘的準(zhǔn)確度，因?yàn)樗艘浑A塞曼頻移和晶格光矢量斯塔克頻移等一切正比于mF的系統(tǒng)頻移[13]。

4

光晶格原子鐘的穩(wěn)定度、準(zhǔn)確度和復(fù)現(xiàn)性

4.1 穩(wěn)定度

冷原光晶格原子鐘性能的描述主要包括穩(wěn)定度、準(zhǔn)確度和復(fù)現(xiàn)性。穩(wěn)定度表征鐘輸出頻率相對(duì)于平均值的抖動(dòng)程度，目前通常用雙采樣艾倫偏差描述，即[35]

其中

表示積分時(shí)間為τ的第i次相對(duì)頻率測(cè)量均值，M表示數(shù)據(jù)段的數(shù)量且Mτ的值不超過總的頻率測(cè)量時(shí)間。影響光晶格原子鐘穩(wěn)定的因素主要包括：Dick噪聲、技術(shù)噪聲和QPN。其中Dick噪聲是由于每一個(gè)鐘周期均需要進(jìn)行量子參考體系的制備，鐘激光的噪聲無法被量子參考體系連續(xù)采樣，最終導(dǎo)致鐘激光的高頻噪聲下轉(zhuǎn)換到低頻而惡化鐘激光的頻率穩(wěn)定度(如果連續(xù)采樣白噪聲的平均值為零，便不會(huì)引起額外的頻率波動(dòng))。技術(shù)噪聲包括電子學(xué)噪聲和光子散粒噪聲。通過對(duì)探測(cè)光進(jìn)行(功率和頻率)穩(wěn)定并恰當(dāng)選擇探測(cè)器的參數(shù)等可將該項(xiàng)噪聲抑制到遠(yuǎn)低于其他噪聲。QPN在光晶格原子鐘里面一般遠(yuǎn)小于Dick噪聲，因此目前絕大部分光晶格原子鐘的穩(wěn)定度主要受限于Dick噪聲[36]。

圖5 光晶格原子鐘穩(wěn)定度的測(cè)量方式與原理 (a)自比對(duì)原理，光晶格原子鐘在時(shí)域上交替運(yùn)行在“狀態(tài)1”和“狀態(tài)2”下，并通過兩個(gè)獨(dú)立的伺服系統(tǒng)進(jìn)行頻率反饋；(b)兩臺(tái)87Sr光晶格原子鐘頻率比對(duì)[39]；(c)三臺(tái)光鐘 (87Sr、171Yb光晶格原子鐘和27Al+離子光鐘) 頻率比對(duì)[40]，其中87Sr光晶格原子鐘分別通過光纖和自由空間鏈接與171Yb光晶格原子鐘進(jìn)行頻率比對(duì)

光晶格原子鐘穩(wěn)定度的測(cè)量方式包括自比對(duì)[27, 28, 37, 38]、兩臺(tái)鐘比對(duì)[7, 39]和三臺(tái)及以上的鐘比對(duì)[40]，如圖5所示。自比對(duì)即將鐘激光交替鎖定到同一個(gè)鐘躍遷譜線的中心頻率處，并通過獨(dú)立的伺服環(huán)路進(jìn)行頻率反饋，相當(dāng)于兩臺(tái)時(shí)域上交替運(yùn)行的光晶格原子鐘。兩個(gè)交替運(yùn)行鐘環(huán)的頻差可以很好地表征單臺(tái)光晶格原子鐘的短期穩(wěn)定度(10 s以內(nèi)的穩(wěn)定度)。兩臺(tái)光晶格原子鐘比對(duì)也可獲得單臺(tái)鐘的穩(wěn)定度即兩臺(tái)鐘頻率比對(duì)穩(wěn)定度除以

，該技術(shù)適用于兩臺(tái)比對(duì)的光晶格原子鐘具有(相近或)一致的穩(wěn)定度。如果一臺(tái)鐘的性能遠(yuǎn)高于另一臺(tái)，則比對(duì)結(jié)果將直接反映穩(wěn)定度較差的鐘的穩(wěn)定度[40]。三臺(tái)或更多獨(dú)立的光晶格原子鐘間的相互頻率比對(duì)可以準(zhǔn)確計(jì)算出每一臺(tái)光晶格原子鐘的穩(wěn)定度。好的穩(wěn)定度是高系統(tǒng)準(zhǔn)確度的重要保證，因?yàn)榉€(wěn)定度決定了有限測(cè)量時(shí)間內(nèi)可獲得的最高測(cè)量精度，從而決定環(huán)境對(duì)鐘躍遷頻率擾動(dòng)的測(cè)量精度。

4.2 準(zhǔn)確度

由于量子參考體系的鐘躍遷頻率時(shí)刻受到環(huán)境的擾動(dòng)，特別是電磁場(chǎng)的擾動(dòng)，因此我們需要人為測(cè)量這些環(huán)境因素引起的頻移并糾正它們，只有這樣才能保證不同地域、不同組研制的同類型光晶格原子鐘具有相同的鐘躍遷頻率。而鐘的準(zhǔn)確度就是這些頻移項(xiàng)測(cè)量結(jié)果的B類不確定度。系統(tǒng)的不確定度越小即頻移修正越準(zhǔn)確，則鐘的準(zhǔn)確度就越高。在當(dāng)前最準(zhǔn)確的光晶格原子鐘的系統(tǒng)不確定度評(píng)估結(jié)果中，黑體輻射頻移、密度頻移和晶格光交流斯塔克頻移是最主要的頻移項(xiàng)。

黑體輻射頻移本質(zhì)上是原子周圍空間彌漫的黑體輻射光子導(dǎo)致的斯塔克頻移，是光晶格原子鐘里系統(tǒng)頻移量最大的項(xiàng)[8, 16, 17, 40]。而根據(jù)普朗克黑體輻射原理，室溫(20℃)黑體輻射的中心頻率約為10 μm，接近鍶原子和鐿原子3P0→3D1的躍遷頻率，最終對(duì)它們的鐘躍遷頻率造成了強(qiáng)烈的頻移。黑體輻射頻移與原子鐘躍遷上、下能級(jí)的極化率差和環(huán)境的溫度相關(guān)。因此準(zhǔn)確測(cè)量黑體輻射頻移就包括準(zhǔn)確地推斷原子所處的溫度分布和精確地計(jì)算鐘躍遷上下能級(jí)間的極化率差。為了準(zhǔn)確地獲取原子附近溫度的信息，除了利用精密校準(zhǔn)的鉑電阻溫度計(jì)對(duì)原子團(tuán)附近的溫度進(jìn)行精密測(cè)量外，還需要通過溫度控制[41]、搭建輻射屏蔽腔體[42]或冷腔[18，43]等技術(shù)保證原子處在溫度分布均勻的熱環(huán)境中。而極化率差的不確定度則依賴于人們對(duì)原子結(jié)構(gòu)的認(rèn)知和相關(guān)躍遷速率的測(cè)量[44]，目前主要受限于動(dòng)力學(xué)修正項(xiàng)引起的誤差(室溫下將導(dǎo)致10-18量級(jí)的不確定度)。

密度頻移是由同一個(gè)格點(diǎn)中大量原子間的相互作用導(dǎo)致的，其大小正比于原子的平均密度，因而叫密度頻移(也稱作碰撞頻移)。當(dāng)原子相互靠近時(shí)，一個(gè)原子的電場(chǎng)會(huì)對(duì)另一個(gè)原子的能級(jí)造成頻移?；诓Ｉ拥墓饩Ц裨隅姶嬖趶?qiáng)烈的s波碰撞，只能采用三維光晶格技術(shù)或者光締合技術(shù)保證每個(gè)格點(diǎn)只有一個(gè)原子來壓制密度頻移。由于泡利不相容原理，全同費(fèi)米子之間不存在s波碰撞，因此對(duì)溫度在μK量級(jí)的自旋極化的費(fèi)米氣體而言，密度頻移主要由p波碰撞主導(dǎo)[45]。實(shí)際中，也存在少量的s波碰撞，主要原因包括非均勻激發(fā)導(dǎo)致鐘躍遷過程中基態(tài)和激發(fā)態(tài)的原子可分辨[46]，以及其他塞曼子能級(jí)有少量粒子布居[47]。經(jīng)過多年的研究，研究人員對(duì)費(fèi)米光晶格原子鐘密度頻移已經(jīng)有了足夠的了解，并提出了通過控制鐘躍遷激發(fā)率[48]，利用腔增益的光晶格減小原子密度[16, 17]，構(gòu)建費(fèi)米簡并三維光晶格[21]等技術(shù)來減小或抑制密度頻移，使該項(xiàng)頻移引起的系統(tǒng)不確定度可以被控制在10-19量級(jí)甚至更低。

晶格光交流斯塔克頻移是晶格光的波長偏離“魔術(shù)波長”導(dǎo)致的。在光晶格原子鐘研制的初期，該項(xiàng)頻移的不確定度主要來自使一階斯塔克頻移為零的“魔術(shù)波長”的測(cè)量精度[10—14]。隨著超穩(wěn)鐘激光技術(shù)的發(fā)展和晶格光斯塔克頻移理論研究的深入，“魔術(shù)波長”的測(cè)量精度已經(jīng)達(dá)到了10-7 nm量級(jí)(導(dǎo)致的不確定度在10-19量級(jí))[8, 17]。然而當(dāng)鐘的準(zhǔn)確度達(dá)到10-18量級(jí)[21]，僅僅考慮一階斯塔克頻移是不夠的，因?yàn)榕c晶格中原子的熱分布相關(guān)的高階斯塔克頻移(包括電四極/磁偶極躍遷和超極化率)導(dǎo)致無法找到一個(gè)“魔術(shù)波長”使晶格光交流斯塔克頻移為零。最近的研究指出，可以適當(dāng)?shù)剡x擇晶格的阱深和頻率使得這些晶格光高階斯塔克頻移與一階斯塔克頻移抵消[21]，即所謂的“運(yùn)行魔術(shù)波長”。當(dāng)前光晶格原子鐘晶格光交流斯塔克頻移的測(cè)量精度在1×10-18左右，主要受限于“運(yùn)行魔術(shù)波長”相關(guān)參數(shù)的測(cè)量精度[8]。

除了前面三項(xiàng)主要頻移項(xiàng)，光晶格原子鐘系統(tǒng)不確定度的評(píng)估還包括一些頻移很小或者可以被精確評(píng)估的項(xiàng)，比如直流斯塔克頻移、二階塞曼頻移、剩余一階塞曼頻移、伺服誤差、探測(cè)光斯塔克頻移、線牽引頻移、背景氣體碰撞頻移和聲光調(diào)制器相位啁啾等[8, 17]。這些頻移小項(xiàng)通過穩(wěn)定系統(tǒng)的磁場(chǎng)、光路或精確測(cè)量相關(guān)頻移系數(shù)等手段均可以被控制在10-19量級(jí)甚至更低，不會(huì)限制光晶格原子鐘的準(zhǔn)確度進(jìn)入10-19量級(jí)。

4.3 復(fù)現(xiàn)性

鐘的復(fù)現(xiàn)性表征了同一臺(tái)鐘在不同時(shí)刻、不同地點(diǎn)輸出頻率的差異，或是多臺(tái)同類型鐘的輸出頻率的差異。鐘的頻率復(fù)現(xiàn)性是鐘能否長期可靠運(yùn)行的重要標(biāo)準(zhǔn)，在未來利用光鐘重新定義時(shí)間單位“秒”的規(guī)劃里就要求光鐘頻率復(fù)現(xiàn)性優(yōu)于5×10-18 [49]。頻率復(fù)現(xiàn)性可通過兩臺(tái)同類型光鐘的頻率比對(duì)來獲得[39, 50]。而通過測(cè)量三種(或更多)不同元素光鐘成對(duì)的頻率比值的閉合結(jié)果(成對(duì)的頻率比值的乘積，最理想的情況應(yīng)等于1)，可以同時(shí)驗(yàn)證這幾類鐘的復(fù)現(xiàn)性。最近美國國家標(biāo)準(zhǔn)局進(jìn)行了27Al+光鐘(鐘躍遷頻率為fAl)，87Sr光晶格原子鐘(鐘躍遷頻率為fSr)和171Yb光晶格原子鐘(鐘躍遷頻率為fYb)的兩兩頻率比對(duì)，并將它們間成對(duì)的頻率比值的閉合結(jié)果C=(fAl/fSr)×(fAl/fYb)×(fYb/fSr)的測(cè)量結(jié)果精確到了6×10-19，是對(duì)光晶格原子鐘復(fù)現(xiàn)性最精確的檢驗(yàn)[40]。

5

光晶格原子鐘的展望、應(yīng)用與空間光晶格原子鐘

目前，光晶格原子鐘的準(zhǔn)確度和穩(wěn)定度均已達(dá)到了驚人的高度，其性能的進(jìn)一步提升依賴于當(dāng)前遇到的瓶頸問題的解決。在穩(wěn)定度方面，光晶格原子鐘的穩(wěn)定度當(dāng)前受限于超穩(wěn)鐘激光的穩(wěn)定度?；诠ぷ鳒囟葹?24 K的單晶硅光學(xué)參考腔(腔長為21.2 cm)的超穩(wěn)激光實(shí)現(xiàn)了4×10-17的穩(wěn)定度和8 mHz的線寬[51]，已非常接近腔體的熱噪聲極限。進(jìn)一步降低腔體溫度到4 K并采用砷化鎵鋁(AlGaAs)晶體膜技術(shù)，理論上可實(shí)現(xiàn)5×10-18的穩(wěn)定度，但此時(shí)需要進(jìn)一步抑制光電探測(cè)器噪聲、電光調(diào)制器剩余幅度噪聲和振動(dòng)噪聲等技術(shù)噪聲，具有很高的技術(shù)難度。此外，就測(cè)量精度(測(cè)量導(dǎo)致鐘躍遷頻率變化的物理現(xiàn)象的精度)而言，光晶格原子鐘可通過同步頻率比對(duì)[52]、關(guān)聯(lián)譜[53]和微分譜[54]等技術(shù)共模抑制鐘激光噪聲，實(shí)現(xiàn)超越Dick極限測(cè)量精度。最近，基于淺光晶格和關(guān)聯(lián)譜技術(shù)，光晶格原子鐘實(shí)現(xiàn)了7.6×10-21(測(cè)量時(shí)間為105 s)的測(cè)量精度，在亞毫米量級(jí)檢驗(yàn)了廣義相對(duì)論預(yù)言的引力紅移[55]。

準(zhǔn)確度方面，黑體輻射動(dòng)力學(xué)修正項(xiàng)是阻礙傳統(tǒng)光晶格原子鐘(即87Sr和171Yb)系統(tǒng)不確定度進(jìn)入10-19量級(jí)的主要因素[8，17]。而提高動(dòng)力學(xué)修正精度需要更加準(zhǔn)確地知道原子內(nèi)部結(jié)構(gòu)和相關(guān)能級(jí)自然壽命等信息，這些在短時(shí)間內(nèi)很難有量級(jí)上的突破?；诘蜏厍惑w的冷光晶格原子鐘可以大幅度減小黑體輻射頻移的修正量，可將黑體輻射頻移的不確定度降低至10-19量級(jí)[18]。但冷光晶格原子鐘用到的移動(dòng)光晶格技術(shù)增加了晶格光交流斯塔克頻移不確定度，是其發(fā)展需要解決的技術(shù)問題。此外，通過采用對(duì)黑體輻射頻移不敏感的元素來實(shí)現(xiàn)光晶格原子鐘有望在短期內(nèi)解決傳統(tǒng)光晶格原子鐘面臨的瓶頸問題。比如室溫下，24Mg[56]、199Hg[57]和169Tm[58]光晶格原子鐘的黑體輻射頻移分別比87Sr(171Yb)小12.7(6)、30(16)和2391(1174)倍。隨著激光技術(shù)和理論物理的進(jìn)步，這些新型的光晶格原子鐘正不斷取得突破性進(jìn)展[56—58]，為實(shí)現(xiàn)10-19甚至更低系統(tǒng)不確定度的光晶格鐘提供了新的技術(shù)路線。

隨著光晶格原子鐘準(zhǔn)確度與穩(wěn)定度的提升，光晶格原子鐘的應(yīng)用領(lǐng)域也不斷拓展。光晶格原子鐘最重要的應(yīng)用就是時(shí)頻測(cè)量。利用光晶格原子鐘重新定義“秒”能夠?qū)H原子時(shí)的精度提高2個(gè)量級(jí)，能在更大程度上滿足一些裝置對(duì)高精度時(shí)間的需求，如甚長基干涉望遠(yuǎn)鏡[59]。近些年，可搬運(yùn)光晶格原子鐘技術(shù)逐漸成熟，基于光晶格原子鐘的相對(duì)論測(cè)地學(xué)——通過精確測(cè)量兩臺(tái)光晶格原子鐘高度差導(dǎo)致的頻差(引力紅移不一致)并描繪大地基準(zhǔn)面[8, 60]，有望實(shí)現(xiàn)超高的分辨率(優(yōu)于1 cm)的地質(zhì)高度測(cè)量并更新國際地質(zhì)高度系統(tǒng)。

憑借著超高的準(zhǔn)確度和穩(wěn)定度，光晶格原子鐘更能用于測(cè)量那些引起鐘躍遷頻率變化的物理現(xiàn)象。根據(jù)當(dāng)前的標(biāo)準(zhǔn)物理模型，原子的精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)是不隨時(shí)間變化的，然而Kaluza—Klein理論[61]和弦理論等認(rèn)為精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)可能會(huì)隨時(shí)間變化[62]。通過測(cè)量不同元素的光晶格原子鐘的頻率比值或者同一類光晶格原子鐘鐘躍遷頻率隨時(shí)間可能的微變[39]，可能會(huì)尋找到精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)變化的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，進(jìn)而發(fā)現(xiàn)新的物理。此外，利用光晶格原子鐘尋找超輕玻色暗物質(zhì)[40]、探測(cè)引力波[63]、驗(yàn)證相對(duì)論的等效性原理[64]都已被提出。

圖6 中國科學(xué)院國家授時(shí)中心87Sr空間光晶格原子鐘原理樣機(jī)。整個(gè)物理系統(tǒng)的總體積小于0.46 m3

在過去20年里，光晶格原子鐘實(shí)現(xiàn)了10-17量級(jí)的秒級(jí)穩(wěn)定度以及10-18量級(jí)的準(zhǔn)確度和復(fù)現(xiàn)性，成為了時(shí)頻測(cè)量最為精密的儀器。然而想要讓光晶格原子鐘在各個(gè)領(lǐng)域得到應(yīng)用，則需使體積龐大的實(shí)驗(yàn)室光晶格原子鐘工作在實(shí)驗(yàn)室外甚至是太空中。特別是研制高性能的空間光晶格原子鐘并建立穩(wěn)定且高精度的空間時(shí)頻體系將克服地球引力場(chǎng)變化導(dǎo)致的時(shí)頻誤差，并為更高精度的全球衛(wèi)星導(dǎo)航系統(tǒng)、深空導(dǎo)航、基礎(chǔ)物理研究等提供強(qiáng)大的保障。目前國際上已經(jīng)有不少國家提出了空間光晶格原子鐘的研究計(jì)劃。歐盟于2007年提出了空間光學(xué)原子鐘(SOC)計(jì)劃，旨在實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)不確定度優(yōu)于2×10-17的空間(鍶原子)光晶格原子鐘并將體積控制在1.56 m3以內(nèi)[65]。日本于2011年提出“多用途小型有效載荷柜(MSPR)計(jì)劃”以建立高精度時(shí)頻體系和進(jìn)行一系列基礎(chǔ)物理研究。MSPR計(jì)劃要求空間光鐘總體積小于0.4 m3，總功耗小于500 W[66]。我國在“十三五”期間提出了“高精密時(shí)頻”計(jì)劃，其內(nèi)容包括建成不確定度優(yōu)于10-18的空間時(shí)頻體系(核心為空間光晶格原子鐘)，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行系列空—地時(shí)頻傳遞和基礎(chǔ)物理實(shí)驗(yàn)[67]。經(jīng)過多年的研究，空間光晶格原子鐘的原理樣機(jī)相繼被實(shí)現(xiàn)[66, 68, 69]。圖6展示了國家授時(shí)中心87Sr空間光晶格原子鐘原理樣機(jī)[69]，其自比對(duì)穩(wěn)定度達(dá)到了3.2×10-15

，為實(shí)現(xiàn)空間光晶格原子鐘奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。

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